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近日，浙江大學(xué)材料學(xué)院葉志鎮(zhèn)院士團(tuán)隊(duì)在有源矩陣鈣鈦礦LED領(lǐng)域取得重要進(jìn)展，研究成果以“Nanosurface-reconstructed perovskite for highly efficient and stable active-matrix light-emitting diode display”為題發(fā)表在國際著名期刊Nature Nanotechnology (doi：10.1038/s41565-024-01652-y)上。浙江大學(xué)為該論文第一單位，李紅金博士為第一作者，葉志鎮(zhèn)院士、戴興良研究員、黃靖云教授為共同通訊作者。
金屬鹵化物鈣鈦礦量子點(diǎn)因其高色純度、可調(diào)節(jié)的光電特性和優(yōu)異的溶液加工性而處于各種光學(xué)應(yīng)用的前沿。鈣鈦礦量子點(diǎn)在主動顯示領(lǐng)域的前景受到不少研究學(xué)者的關(guān)注。具有強(qiáng)量子限域效應(yīng)的CsPbI3量子點(diǎn)可以將發(fā)光波長調(diào)制到純紅色波段，是非常理想的寬色域顯示材料。然而，制備應(yīng)用于PeLED器件的CsPbI3量子點(diǎn)極具挑戰(zhàn)，這是因?yàn)榱孔狱c(diǎn)的合成需兼顧小尺寸量子點(diǎn)的穩(wěn)定性和PeLED發(fā)光層的光電傳輸性能。隨著CsPbI3量子點(diǎn)的直徑減小到幾個納米，表面特征占主導(dǎo)地位，對材料和器件的影響變得尤為重要。
表面特征會顯著影響多種深能級空位缺陷的產(chǎn)生，對具有高比表面積的小尺寸CsPbI3量子點(diǎn)更加不利。在鈣鈦礦量子點(diǎn)的表面，傳統(tǒng)的油酸/油胺配體與晶格鍵合能力弱，常導(dǎo)致配體脫落，留下表面空位和相關(guān)缺陷。這些缺陷可能作為電荷載流子的陷阱和非輻射復(fù)合中心，降低器件的效率和工作穩(wěn)定性。盡管許多研究學(xué)者一直致力于探索新的表面化學(xué)來解決這一問題，但基于小尺寸CsPbI3量子點(diǎn)的純紅光PeLED的性能仍有待提高。
團(tuán)隊(duì)采用一種強(qiáng)配位的膦酸介導(dǎo)合成并結(jié)合氫碘酸刻蝕量子點(diǎn)表面不完整的鉛鹵八面體，且保留內(nèi)部完整晶格，實(shí)現(xiàn)了量子點(diǎn)納米表面重構(gòu)(圖1)。表面重構(gòu)量子點(diǎn)呈現(xiàn)低表面缺陷特征，有助于實(shí)現(xiàn)外量子效率為28.5%，100 cd m-2亮度下半衰期30小時的純紅光鈣鈦礦發(fā)光二極管(PeLED)。
圖1. CsPbI3 量子點(diǎn)納米表面重構(gòu)
量子點(diǎn)經(jīng)過表面重構(gòu)后表面缺陷減少，從而抑制了缺陷導(dǎo)致的非輻射復(fù)合過程，提高了發(fā)光效率以及熱穩(wěn)定性（圖2）。
圖2. 量子點(diǎn)薄膜的光學(xué)性質(zhì)及穩(wěn)定性
團(tuán)隊(duì)還將鈣鈦礦LED器件進(jìn)一步與薄膜晶體管背板集成，展示了一種高效、像素獨(dú)立可控、均勻發(fā)射的有源矩陣顯示器件（圖3）。有源矩陣顯示陣列實(shí)現(xiàn)了23.6%峰值EQE，10.1 cd A-1的*大電流效率和22.3 h的器件半衰期，與原型PeLED相當(dāng)。
圖3. 有源矩陣PeLED顯示器件
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本文中近紅外余輝發(fā)光測試使用卓立漢光公司的OmniFluo990穩(wěn)態(tài)瞬態(tài)熒光光譜儀完成。OmniFluo990為模塊化搭建結(jié)構(gòu)，通過搭配不同的光源、檢測器和各類附件，為紫外/可見/近紅外發(fā)光測試提供綜合解決方案，也為鈣鈦礦光伏器件及鈣鈦礦量子點(diǎn)顯示器件的研發(fā)提供有利工具。
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