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在上一期《名家專欄》中，我們深入了解基于超寬帶極紫外工藝的散射測量技術的應用情況，為應對3D晶體管（如GAA）的制造挑戰(zhàn)，基于HHG光源的極紫外散射測量技術憑借其短波長、強去相關性和卓越的3D探測能力，成為實現(xiàn)納米級精確測量的下一代核心方案。本期主要圍繞納米尺度熱管理的挑戰(zhàn)和一種創(chuàng)新的測量技術——極紫外瞬態(tài)光柵技術，了解其神秘奧義。
納米尺度的熱管理成為當前的一個重要前沿課題，比如集成電路先進封裝中的熱傳輸，用于能量收集的熱電技術、納米粒子介導的熱療、納米增強光伏等。目前大致的理解是納米尺度材料特性例如彈性、熱導率或熱容主要由集體晶格動力學決定，而這些動力學表現(xiàn)出強烈的尺度依賴性[Photoacoustics, 2023, 29: 100453]，取決于特征尺度與熱載流子平均自由程（MFP），分布之間的關系。當特征尺寸遠大于聲子平均自由程時聲子的傳輸是擴散性的，在相反的極限下聲子會以彈道運動而不會發(fā)生碰撞，熱源的散熱速率將顯著低于傅里葉擴散傳熱定律的預測值。
納米尺度的材料特性探測，必須關注兩個參數(shù)：樣品尺寸(b，目前可以控制在亞納米尺度)和所研究現(xiàn)象的特征波矢(Q)[ACS Appl. Nano Mater. 2019, 2: 5132−5139]。此前在微米長度尺度上，使用光學技術（例如熱反射和光學瞬態(tài)光柵TG）已經(jīng)報道了其傳熱過程與擴散行為的偏差，但是光學TG研究僅限于相對較低的 Q 值（≈1μm−1）。為了探索亞微米厚樣品中涵蓋從長波到體響應的轉(zhuǎn)變的Q·b范圍，需要EUV TG分析方可利用的更大Q值范圍。自由電子激光 (FEL) 提供了高亮度的 EUV 脈沖，從而可以將非線性光學技術擴展到更短的波長，其中包括TG光譜。圖1首次用FEL EUV光脈沖產(chǎn)生的瞬態(tài)光柵，結合一束可見光研究了四波混頻（FWM）的非線性過程，表明了用EUV這種極端光波長產(chǎn)生TG的可行性[Nature, 2015, 520: 205]。
圖1 使用FEL EUV產(chǎn)生TG進行四波混頻（FWM）實驗[Nature, 2015, 520: 205]。a、基于 FEL 的 FWM 實驗示意圖，兩束λEUV產(chǎn)生EUV TG，CCD 傳感器放置在 FWM 信號光束 (kFWM) 的預期傳播方向上，該方向由“相位匹配”決定（如圖 b 所示；其中 kopt、kEUV1 和 kEUV2 分別為光脈沖和兩束 FEL 脈沖的波矢）。
Naumenko等人報告了使用EUV TG測量57 nm厚碳化硅(SiC)薄膜在Q大于1 um-1情況下的機械和熱響應[ACS Appl. Nano Mater. 2019, 2: 5132−5139]。SiC是一種重要的第三代半導體材料，可用于新型高功率半導體器件，同時在基礎科學和應用科學領域都有廣泛的研究。其熱響應的特征時間尺度與預期存在較大偏差，這意味著在小尺寸下擴散區(qū)可能容易被擊穿，因此利用EUV TG對該薄膜進行納米級熱彈性性質(zhì)進行完整的表征非常重要。從圖2中可以看出，接近Δt = 0時光學和 EUV 探針突顯了明顯的差異。光學探針獲得的數(shù)據(jù)特點是ITG急劇增加，然后快速衰減，具有緩慢的調(diào)制；而EUV 探針獲得的波形僅在Δt = 0附近顯示小的“階躍狀”行為。這是因為光學探測對激發(fā)產(chǎn)生的電子空穴對非常敏感，即對EUV TG相互作用突然產(chǎn)生的電子激發(fā)的布居光柵非常敏感。而在EUV探測的TG中，折射率變化主要由總電子密度的變化決定，因為EUV 波長遠離任何電子-核共振。因此，光學探測的EUV TG實驗中觀察到的快速電子衰變涉及許多過程：電子-聲子耦合、俄歇復合、碰撞電離、擴散、電荷俘獲等，對每個過程的動力學評估都需要詳細研究。
從圖2中可以看出，在Δt> 2 ps 時，兩條曲線均顯示出清晰的調(diào)制，這歸因于類聲子振蕩疊加在熱弛豫引起的緩慢指數(shù)衰減上。當Q = 0.023 nm−1和0.075 nm−1時，τT分別為216±18ps和130±32ps。當Q=0.023nm−1時，它們對應于38±5GHz和88±6 GHz（圖2（c））；而當Q=0.075 nm−1時，它們對應于75±12 GHz、105±14 GHz、152±6 GHz和225±11 GHz（圖2（d））。這些振蕩頻率值與超薄SiC板中激發(fā)的長波模式在相應 Q·b 值下的預期頻率非常匹配。這也顯示了超快探測在高時間分辨率上的重要意義。
圖2 (a) 57 nm 厚 SiC 膜上 ITG 的時間演化，Q = 0.075 nm−1（藍色曲線）和 0.023 nm−1（紅色曲線）。圖 b 顯示了 TG 信號中聲子調(diào)制和熱衰減（黑線）在擴展的 Δt 范圍內(nèi)的變化。圖 c 和 d 顯示了圖 b 中報告的波形在扣除緩慢熱衰減后的傅里葉變換 (FT)[ACS Appl. Nano Mater. 2019, 2: 5132−5139]。
Kathleen M. Hoogeboom-Pot等人揭示了一種納米尺度熱傳輸?shù)男聶C制（如圖3所示）：與直覺相反，納米尺度熱源彼此靠近時冷卻速度比彼此遠離時更快[PNAS, 2015, 112(16): 4846–4851]。當納米尺度熱源之間的距離與主要載熱聲子平均自由程（MFP）相當時，這種冷卻效率的提升是可能的。這一發(fā)現(xiàn)為解決納米系統(tǒng)熱管理這一重大挑戰(zhàn)提供了新方法，對集成電路、熱電器件、納米粒子介導的熱療法以及用于改進清潔能源技術的納米增強光伏技術的設計具有重要意義。
圖3 納米尺度熱傳輸由三個特征尺度決定[PNAS, 2015, 112(16): 4846–4851]：熱源尺寸 L、熱源間距 P 以及載熱聲子的 MFP Λi。(A) 當所有 MFP 都小于 L 時，散熱完全來自擴散效應。(B) 當 L 收縮時，長 MFP 聲子呈彈道狀傳播，相對于擴散預測，散熱速率有所降低，此時短 MFP 聲子仍保持擴散性。(C) 當 L 和 P 同時減小，來自相鄰熱源的長 MFP 聲子會像來自單個大型熱源一樣相互作用，從而實現(xiàn)更高效的擴散式傳熱。
人物介紹
曾志男，上海光機所研究員，其團隊長期從事高次諧波（HHG）和阿秒超快方面研究，參與建設上海超強超短激光裝置（SULF）等，發(fā)表 SCI 論文 80 余篇，編撰專著《阿秒激光技術》，先后獲得基金委“優(yōu)秀青年基金”和國家科技創(chuàng)新領軍人才的資助。
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